Изобретение относится к технологии получения ориентированных кристаллов слоистых гидроксисолей на основе гадолиния, которые могут быть использованы в производстве катализаторов, адсорбентов и анионно-обменных материалов, а также для формирования функциональных покрытий при создании различных гетероструктур и приборов для конверсии электромагнитного излучения, сенсоров и многоцветных светоизлучающих диодов (LEDs). Способ получения ориентированных кристаллов слоистого гидроксинитрата гадолиния включает в себя следующие стадии: получение раствора нитрата гадолиния; приведение в контакт указанного выше раствора нитрата гадолиния и раствора аммиака таким образом, что в процессе осаждения значение рН реакционной смеси остается постоянным и его значение находится в интервале 7-9 единиц рН при концентрации гадолиния в растворе нитрата в диапазоне от 0,05 до 1 моль/л; отделение сформировавшейся твердой фазы от маточного раствора; сушку осадка. Изобретение позволяет получать ориентированные кристаллы слоистого гидроксинитрата гадолиния, обладающие повышенной однородностью, при снижении энергоемкости и количества стадий процесса синтеза.