Сплав Гейслера со структурой L21 Ni54Mn20Fe1Ga25, подвергнутый мегапластической деформации кручением под высоким давлением, впервые был систематически исследован методами in situ фазового рентгеноструктурного анализа, просвечивающей и растровой электронной микроскопии. Установлено, что сдвиговая деформация кручением при комнатной температуре измельчает поликристаллическую структуру сплава до нанокристаллического и частично аморфизированного состояния. Обнаружено, что по мере роста величины давления (от 3 до 5 GPa) и степени деформации (от 2 до 5 оборотов) происходит тотальное атомное разупорядочение и последовательная структурно-фазовая трансформация по схеме B2(ОЦК)-> A2(ОЦК)-> A1(ГЦК). Показано, что отжиг при температурах 570 K и ниже вызывает расстекловывание аморфной фазы, а при 620 K и выше --- восстановление L21-структуры. При этом обнаружен размерный эффект подавления термоупругого мартенситного превращения в наноструктурном аустенитном L21-сплаве с размером зерен менее 80 nm при охлаждении до 120 K. Восстанавливается способность к термоупругому мартенситному превращению и эффекту памяти формы в субмикрокристаллическом ультрамелкозернистом сплаве после рекристаллизационного отжига при температурах, превышающих 600 K. Ключевые слова: сплавы Гейслера, мегапластическая деформация, наноструктура, атомное разупорядочение, аморфизация, расстекловывание при нагреве, ультрамелкозернистая структура, термоупругое мартенситное превращение, физические свойства.