Методами in situ фазового рентгеноструктурного анализа, просвечивающей и растровой электронной микроскопии впервые систематически исследована микроструктура и фазовые превращения в сплаве Гейслера с L21-структурой Ni54Mn21Ga25, подвергнутом мегапластической деформации кручением под высоким давлением. Установлено, что сдвиговая деформация кручением приводит к измельчению поликристаллической структуры сплава до нанокристаллического и частично аморфизированного состояния. При этом обнаружено, что по мере роста давления (от 3 до 5 ГПа) и степени деформации (от 2 до 5 оборотов) происходит тотальное атомное разупорядочение и ступенчатая структурно-фазовая трансформация по схеме В2(ОЦК) → А2(ОЦК) → А1(ГЦК). Показано, что отжиг при температуре 573 К вызывает расстекловывание аморфной фазы, а при 623 К и выше восстановление L21-структуры. Обнаружен размерный эффект подавления мартенситного превращения в наноструктурном аустенитном сплаве с размером зерен менее 80 нм при охлаждении до 120 К.